Strukturbildung

Der Programmbereich “Strukturbildung” untersucht, wie sich Moleküle, Polymere und kolloidale Partikel zu Materialien verbinden. Er untersucht die grundlegenden Mechanismen der Strukturbildung und wendet sie an, um neue Materialien aus flüssigen Vorstufen herzustellen.

Wir untersuchen dazu, wie die Eigenschaften von Komposit- und Hybridmaterialien von ihrer Mikrostruktur abhängen und wie man sie verändern kann. Dazu variieren wir systematisch Größe, Geometrie, chemische Zusammensetzung und Anordnung der Materialbestandteile. Wir beobachten, wie Mikrostruktur und innere Grenzflächen entstehen und Materialeigenschaften bestimmen. Diese Methode wenden wir zum Beispiel auf transparent leitfähige Schichten aus metallischen Nanopartikeln für die Elektronik an, stellen so Komposite leitfähiger Polymere mit optisch aktiven Partikeln für Sensoren her und gestalten Suprapartikel aus optisch aktiven Nanopartikeln. Wir suchen Partikel, aus denen sich zukünftige “aktive Nanokomposite” herstellen lassen, die mit Elektronik verbunden ihre Eigenschaften bei Bedarf verändern können.

Prof. Dr. Tobias Kraus, Leiter Strukturbildung
Prof. Dr. Tobias Kraus
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Kooperationen

INM Fellow-Projekt mit Prof. Nico Voelcker, Monash University in Melbourne

Ziel dieses Projektes ist es, eine Kooperation zwischen dem INM und dem Melbourne Center for Nanofabrication (MCN) zu Materialien für die responsive Freisetzung zu schaffen.

Schematische Grafik zu responsiven Freisetzungsmaterialien: Metallnanopartikel, Wirkstoffmoleküle und poröse Siliziumträger werden zu Nanomaterialien für mehrstufige Wirkstoffabgabe und photothermische Therapie gegen Krebszellen kombiniert.

Nanomaterialien können den Transport von Wirkstoffen zu erkranktem Gewebe oder Zellen verbessern, beispielsweise wenn ihre Größe und Form die Aufnahme in Zellen erleichtern, oder aufgrund ihrer großen spezifischen Oberfläche. Hier verbinden wir dieses Prinzip mit der Fähigkeit von Gold-Nanopartikeln, aus der Ferne elektromagnetisch beheizt zu werden. Die entstehende Wärme kann genutzt werden, um Krankheitserreger oder Krebszellen zu töten oder sie für konventionelle Wirkstoffe empfänglicher zu machen. Gold-Nanopartikel sollen in größere Silizium-Partikel eingebettet werden, um mehrstufige Systeme für den Wirkstofftransport zu schaffen. In dem Projekt wird auf das sich ergänzende Know-how des INM in „bottom-up“ Materialsynthese und des Melbourne Center for Nanofabrication, das herausragende Methoden zur Nanostrukturierung zur Verfügung stellt, zurückgegriffen.

Laufende Projekte

3D-ConAn: Quantitative Analyse der 3D-Struktur leitfähiger Netzwerke in Kompositen

Dominik Perius: Local Conductive Paths – Conductive networks in silver particle-based composites

In diesem Projekt stellen wir dehnbare, leitfähige Komposite basierend auf Silberpartikel her. Die Partikel sind in einer Elastomermatrix dispergiert. Oberhalb der Perkolationsgrenze wird das Material leitfähig, da ein langreichweitiges Netzwerk sich ausbildet. Wir untersuchen die 3D Struktur des ausgebildeten Netzwerks mittels Focused Ion Beam – Scanning Electron Microscopy (FIB-SEM) Tomographie und korrelieren mikroskopische Netzwerkparameter mit makroskopischer Leitfähigkeit des Materials. Weiterhin werden elektromechanische Zug/Druck-Versuche durchgeführt und die Netzwerkstruktur mit dynamischem Materialverhalten korreliert. Als Modellmaterial verwenden wir kugelförmige Silberpartikel in einer Polydimethylsiloxan (PDMS) Matrix.

Dreidimensionale Rekonstruktion vieler dicht gepackter Partikel in einem Komposit; einzelne Partikel sind farblich getrennt dargestellt, um ihre Verteilung und Form im Material sichtbar zu machen.

SensIC: Dehnbare elektronische Materialien für Produkt-integrierte gedruckte Sensoren

Makara Lay & Thomas Kister: SensIC

In diesem Projekt entwickelt das INM neue Materialien für druckbare Temperatursensoren und deren mechanisch flexiblen Anschluss. Tinten und Pasten für Tintenstrahl- und Siebdrucktechnologien werden auf der Grundlage von Mischungen aus molekularen, nanoskaligen und mikroskaligen Komponenten hergestellt, die funktionelle Strukturen bilden und wenig oder kein Sintern erfordern. Die molekulare Natur der internen Grenzflächen wird untersucht und modifiziert, um zuverlässiges Verhalten auch bei zyklischer mechanischer Belastung zu gewährleisten. Die enge Zusammenarbeit mit den Partnern Continental und KIT garantiert die Kompatibilität der Materialien zu relevanten Verarbeitungsverfahren. Darüber hinaus untersucht das INM in Zusammenarbeit mit dem Partner Polysecure Verkapselungsmaterialien, die Manipulationssicherheit und eindeutige Identifizierbarkeit der Bauteile ermöglichen.

Schematische Grafik eines dehnbaren gedruckten Leiters: Aus leitfähiger Tinte mit Carbon Black, Silberpartikeln und PDMS wird per Siebdruck eine Struktur hergestellt, die sich unter Zug zu einem dehnbaren Leiter verformt.

AdRecBat: Recylierbarkeit durch gezielte Materialgestaltung von Lithium-Ionen-Batterien

Bettina Zimmer & Qijun Xie: AdRecBat

Angesichts des steigenden Bedarfs an Lithium-Ionen-Batterien (LIBs) und der begrenzten Verfügbarkeit wichtiger Rohmaterialien werden dringend effiziente und nachhaltige Recyclingkonzepte benötigt. Beim traditionellen (indirekten) Recycling von LIBs werden ganze Batteriemodule thermisch zersetzt oder geschreddert und anschließend pyro- oder hydrometallurgisch prozessiert. Dies ist mit großem Energie- und/oder Chemikalienaufwand verbunden, und einige Verbindungen (z. B. kathodisches Aktivmaterial) bzw. Elemente (Lithium im Fall von Pyrometallurgie) können nicht rückgewonnen werden.

Im AdRecBat (additiv-basiertes ‚Design for Recycling‘ von Lithium-Ionen-Batterien) entwickeln wir einen direkten Recyclingprozess zur direkten Rückgewinnung der Aktivmaterialien: Batteriekomponenten werden nicht zerstört, sondern gezielt voneinander getrennt mithilfe sog. Triggeradditive. Letztere werden derart gestaltet und in die Batterie integriert, dass

  • sie durch externe Stimuli (z. B. Temperatur, pH) die Trennung an drei Schlüsselstellen der Batterie veranlassen: (1) Siegelnaht der Pouchfolie, (2) Grenzfläche Stromableiter – Elektrode und (3) Grenzfläche Aktivmaterial – Binder.
  • Leistungsfähigkeit und Sicherheit der Batterie gewährleistet sind.

Wir arbeiten mit dem Fraunhofer-Institut für Silikatforschung in Würzburg (ISC) und mit der Friedrich-Alexander-Universität in Erlangen (FAU) zusammen. Am INM synthetisieren bzw. prozessieren wir Triggeradditive (z. B. Blähmittel, Tenside) zur Ablösung der Elektrode von der Stromableiterfolie (Grenzfläche 2) und zur Deagglomeration des Elektrodenmaterials (Grenzfläche 3).

Schematische Grafik zu einem Design-for-Recycling-Konzept für Batterien: Triggeradditive werden an drei Trennstellen in der Batterie eingebaut, um Komponenten gezielt durch äußere Reize wie Magnetfeld, Temperatur oder pH-Änderung voneinander zu lösen und direkt recycelbare Materialien zu gewinnen.

StableInK: Stabilisierungsmechanismen unpolarer Metall-Nanopartikel

Tobias Knapp – StableInK: Stabilisierungsmechanismen von unpolaren Metallkolloiden mit dünnen organischen Hüllen

Metallkolloide wie Gold-Nanopartikel können als Baustein für eine Vielzahl an Anwendungen (wie druckbare Elektronik oder Sensorik) verwendet werden. Das Hauptproblem ist die geringe Stabilität der Tinten, die dazu führt, dass die während der Lagerung Partikel ausfallen (Agglomeration). Im Rahmen des Projekts sollen die Wechselwirkungen zwischen den verschiedenen Komponenten (Hülle, Lösemittel) untersucht werden, um die zugrundeliegenden Stabilisierungsmechanismen zu verstehen. Im Rahmen des Projekts sollen Model-Systemen für die kolloidale Stabilität von unpolaren Nanopartikel-Dispersionen entwickelt werden.

Schematische Darstellung der Agglomeration von Nanopartikeln: zunächst einzeln verteilte Partikel lagern sich zu Clustern und größeren Aggregaten zusammen.

LT-PhotoInk: Nanopartikeltinten für leicht sinternde gedruckte Elektronik

Gisela Heppe – LT-PhotoInk: Ag-Nanopartikeltinten für das photonische Sintern Inkjet-gedruckter Strukturen auf Substraten mit geringer thermischer Beständigkeit

Ziel des Projektes ist die Materialentwicklung für die Herstellung von Elektronik, die per Inkjet auf temperaturempfindlichere, aber dafür kostengünstige Trägermaterialien gedruckt werden kann. Damit kommen auch Trägermaterialien in den Focus, die flexibel oder transparent sind und damit die Erschließung neuer Anwendungsgebiete ermöglicht. Dies gelingt über einen Photo-Sinterprozess, der bei niedrigen Temperaturen durchführbar ist, was eine spezielle Ink-Jet Tinte erforderlich macht. Diese besteht aus Silber- Nanopartikeln. Um eine Photo-Sinterung der Tinte bei niedrigen Temperaturen zu erreichen, muss unter anderem die Partikeloberfläche mit geeigneten Liganden belegt werden. Dies führt bei den gewählten Sinterbedingungen zu einer Destabilisierung der Dispersion, wodurch möglichst viele leitfähige Kontaktpfade zwischen den Silber-Nanopartikeln entstehen können. Darüber hinaus werden Nanopartikel bestimmter Form und Größe kombiniert, um die Energieaufnahme im Sinterprozess zu optimieren. Ziel ist es, mit den auf diese Weise gedruckten Leiterbahnen die Leitfähigkeit von reinem Silber zu erreichen.

Inkjet gedruckte Elektronik auf temperaturempfindliche Materialien z.B. Papier

Flexible Elektronik

CompoAge: Alterungsmechanismen von Polyurethan-Nanokompositen

Es ist bekannt, dass die physikalischen und chemischen Eigenschaften von Komposit-Materialien durch Nanopartikel beeinflusst werden. In diesem Projekt soll daher der Einfluss des Nanopartikel-Gehaltes auf das Alterungsverhalten von Polyurethan-basierten Kompositen untersucht werden. Dazu wird die Polyurethan-Matrix mit verschiedenen Gehalten an SiO2-Nanopartikeln (0-30 Gew.%) modifiziert. Da die Dispergierung der Nanopartikel in der Matrix die Materialeigenschaften beeinflusst, werden Ultramikrotom-Schnitte der modifizierten Komposite angefertigt und diese mittels Transmissionselektronen-Mikroskopie (TEM) untersucht. Um die Alterung des Komposit-Materials zu simulieren, werden die modifizierten Komposite bei Raumtemperatur in einer 20%ige KOH-Lösung eingelagert. Der Einfluss der SiO2-Nanopartikel auf die Alterung wird anschließend anhand der mechanischen (Bestimmung der Zugfestigkeit und des E-Moduls mittels Zugversuche sowie Bestimmung der Mikrohärte) und der thermomechanischen Eigenschaften (Bestimmung der Glasübergangstemperatur – Tg und des E-Moduls mittels Dynamisch-mechanischer Analyse – DMA sowie Dynamischer Differenzkalorimetrie – DSC) untersucht. Mögliche chemische Veränderungen an den Kompositen werden mittels IR-Spektroskopie nachgewiesen.

PALS: Plasmonisch aktivierte lebende Materialien

Selim Basaran – Infrared-activable Engineered Living Materials

Engineered Living Materials (ELMs) sind fortschrittliche Materialen, die gentechnisch veränderte lebende Organismen eine Matrix integriert. Diese Materialien sind so konzipiert, dass sie biologische Funktionalitäten wie die Reaktionsfähigkeit auf Umweltreize zur Produktion von z.B. Proteinen oder Medikamenten aufweisen. Durch die Integration von Goldnanostäbchen in ELMs gestalten wir IR-sensitive Engineered Living Materials für die Medizin, die durch plasmonische NIR-Lichtstimulation schnell 39°C-44°C erreichen können, um die Produktion von Proteinen oder Antibiotika zu induzieren. Das Temperaturprofil wird durch eine Kombination aus IR-Thermografie und Thermoelementen kontrolliert. Die Protein- und Medikamentenproduktion wird als Funktion der plasmonischen Stimulation durch Goldnanostäbchen mittels ex situ Fluoreszenzmikroskopie und ESI-MS quantifiziert.

Schematische Darstellung eines ferngesteuerten lebenden Materials mit Hydrogel-Hülle und biologisch aktivem Kern; Infrarotlicht erwärmt das Material und löst die Produktion von Proteinen aus.
BROADCAST: Dehnbare Leiter für dielektrische Aktuatoren in weichen Robotern

Lingyu Liu– Biomimetic robots autonomously driven by dielectric elastomers

Im Vergleich zu herkömmlichen Robotern bestehen weiche Roboter in der Regel aus weichen, auf Stimuli reagierenden Materialien, die ihnen eine gute Anpassungsfähigkeit und Nachgiebigkeit verleihen und eine Interaktion mit der Umgebung ermöglichen. Dazu gehören dielektrische Elastomere (DEs) und multifunktionale DEs mit bio-inspirierten Kontrollstrategien können autonome Peristaltik, Fortbewegung und ähnliches Verhalten erreichen. Heutzutage wird die Verbesserung von Soft-Robotern durch einen Mangel an Materialien für solche Schaltkreise und fehlende Regeln für das Design behindert. In diesem Projekt arbeiten wir mit Ingenieuren der Soft-Robotik zusammen, um neuartige, autonom laufende elektromechanische, weiche, leitfähige Materialien für den Antrieb weicher biomimetischer Robotersysteme zu untersuchen und das komplexe elektromechanische Verhalten dieser Strukturen vorherzusagen.

Schematische Darstellung eines weichen Roboterarms, der eine Tomate greift; darunter sind Carbon Black und Graphenflocken als leitfähige Materialbestandteile gezeigt.
StableWires: Ligandenhüllen und die Formstabilität ultradünner Nanodrähte

Yannic Curto: Project Stable Wires

Formstabilität ist eine große Einschränkung für ultradünne Nanodrähte und deren Anwendungen. Denn ein dünner Draht kann aufgrund eines Phänomens, das Rayleigh-Plateau-Instabilität genannt wird, in Kugeln zerfallen. Es ist heute noch nicht möglich, genau vorherzusagen, welche Nanodrähte unter welchen Bedingungen strukturell stabil bleiben. Es ist jedoch bekannt, dass die strukturelle Stabilität von ultradünnen Nanodrähten sowohl von der Oberflächenchemie als auch von der Festkörperstruktur abhängt. Liganden spielen eine Schlüsselrolle bei der Bildung von hochgradig anisotropen Nanodrähten, und dieselben Liganden tragen zur strukturellen Stabilität bei. Wir untersuchen die strukturelle Stabilität von chemisch synthetisierten, ultradünnen Nanodrähten, um die Rolle des festen Kernmaterials und der molekularen Ligandenhülle für die Drahtstabilität zu ermitteln. Daher synthetisieren wir verschiedene Metall- und Halbleiter-Nanodrähte mit sehr ähnlichen Kerndurchmessern unter 10 nm und mit unterschiedlichen Ligandenhüllen.

Schematische Darstellung eines ultradünnen Nanodrahts mit metallischem oder halbleitendem Kern und Ligandenhülle; hervorgehoben sind Einflussfaktoren auf die Stabilität wie Hüllchemie, Dichte der Liganden, Lösungsmittelumgebung, Bündelung und Temperatur.
InPrint-HyPoCo: Inkjet-Druckbare Hybride Partikel-Polymer-Komposite

Michael Klos: Mechanisch robuste, sinterfreie leitfähige Partikel-Polymer-Nanokomposite

Die schnelle und kostengünstige Herstellung von leitfähigen Elektroden und elektrisch leitfähigen Strukturen wird gerade für RFID Sensoren oder „Smart-Packaging“ interessant. Um Material zu sparen können mit einem Tintenstrahldrucken dünne Schichten auf verschiedene Substrate gedruckt werden. Diese sind jedoch häufig empfindlich gegenüber mechanischer Deformation oder haften schlecht am Substrat. Außerdem limitiert die häufig thermische Nachbehandlung die Anwendung.

In diesem Projekt untersuchen wir die mechanischen Eigenschaften, sowie die Adhäsion von Tintenstrahlgedruckten Linien, der von uns entwickelten hybriden sinterfreien Goldnanopartikeltinte. Wir stellen Nanokomposite aus den PEDOT:PSS stabilisierten Goldnanopartikel und verschiedenen nicht leitfähigen Polyvinylalkoholen her. Wir untersuchen den Einfluss verschiedener Molekulargewichte und Grade der Hydrolysierung der Polyvinylalkohole auf die mechanischen Eigenschaften und die Leitfähigkeit.

Infografik zu sinterfreien leitfähigen Nanokompositen: links eine Tintenprobe im Fläschchen, oben ein Schema aus leitfähigen Goldnanopartikeln und leitfähigem Polymer, unten Mikroskopiebilder gedruckter Linien mit und ohne PVA; mit PVA wirkt die Struktur gleichmäßiger.
DigiBatMat: Eine digitale Plattform für Batteriematerial-Daten

Andriy Taranovskyy & Lisa Beran: DigiBatMat

Das Projekt DigiBatMat ist Teil der bundesweiten Initiative des Bundesministeriums für Bildung und Forschung (BMBF) – Plattform MaterialDigital, die darauf abzielt, Materialien und die Veränderung ihrer Eigenschaften während der technologischen Produktionsprozesse zu digitalisieren.  Im Rahmen dieses Projekts wurde eine digitale Plattform für den Batterieproduktionsprozess entwickelt, die Schritte (Rohstoffmischung, Elektrodenkalendierung, Zellmontage etc.) und Elemente (Rohstoffe, Zwischenprodukte, Elektroden, Zellen etc.) enthält. Die Struktur wird mit heterogenen Referenzdaten zu den Parametern des Produktionsprozesses sowie den Eigenschaften der Batteriematerialien gefüllt, die aus verschiedenen Analysemethoden abgeleitet wurden, die auf verschiedenen Stufen der Produktionskette an den Produkten durchgeführt wurden. Alle sind in der Datenbank entsprechend ihrer Position in der gesamten Prozesskette verknüpft.  Neben der Strukturierung der Daten wird die Plattform zusätzliche Funktionen für die datengesteuerte Forschung enthalten, wie z. B. Korrelationsanalyse und maschinelles Lernen. Am INM untersuchen wir die umfassenden Auswirkungen der Eigenschaften leitfähiger Additive (Morphologie, Oberflächenchemie) zusammen mit der Mischgeschwindigkeit während des Dispersionsschritts, die sich auf die Partikelgrößenverteilung auswirkt, auf die Leitfähigkeit von Batterieelektroden und die elektrochemische Leistung von Vollzellen. Repräsentative Daten von verschiedenen Charakterisierungsmethoden, einschließlich (Elektro-)Rheologie, Tomographie, Boehm-Titration, Lichtmikroskopie, SAXS und mehr, werden gesammelt, analysiert und in die digitale Plattform hochgeladen. Diese Forschung erfolgt in Zusammenarbeit mit unseren Partnern vom Institut für Partikeltechnik (iPAT), dem Institut für Werkzeugmaschinen und Fertigungstechnik (IWF), der Hochschule Aalen, AWS – Institut für digitale Produkte und Prozesse gGmbH und ist im Kompetenzcluster ProZell beim Projektträger Jülich angesiedelt.

Flussdiagramm zur Herstellung von Batteriekathoden und zugehörigen Charakterisierungsmethoden: Dargestellt sind die Prozessschritte von Rohstoffen über Mischen, Slurry, Beschichtung und Kalanderung bis zur Elektrode sowie begleitende Messdaten und Mikroskopiebilder zu Mischgeschwindigkeit, Partikelgröße, Flächenkapazität, Dichte und Mikrostruktur
GreenPaste: Recyclierbare, niedrig sinternde Silber-Pasten für nachhaltige gedruckte Elektronik

David van Impelen: Siebdruck von Silberpasten für nachhaltige gedruckte Elektronik

Eine Möglichkeit, elektronische Bauteile und Schaltkreise herzustellen, ist der Einsatz von Drucktechniken. Zu den Vorteilen dieser Technik gehören die große Auswahl an Substraten, die Flexibilität und die Erleichterung des Recyclings der Komponenten. In diesem Projekt drucken wir Pasten, die Silbermikropartikel enthalten, mit einer Technik namens Siebdruck. Um die Leitfähigkeit zu erhöhen, erhitzen wir die Drucke, um das Sintern der Silbermikropartikel einzuleiten. Das Sintern ist ein diffusionsbasierter Prozess, der zu einer Verbindung der Silberpartikel untereinander führt, was eine höhere Leitfähigkeit der gedruckten Partikelschicht zur Folge hat. Bei welchen Temperaturen dieser Sinterprozess ausgelöst wird, hängt von der Größe, der Form und der Chemie der Silberpartikel ab.

Schematische Kreislaufgrafik zur nachhaltigen Herstellung und Wiederverwertung siebgedruckter Silberpasten: Silberpartikel werden mit Lösungsmittel zu einer Paste verarbeitet, auf ein Substrat gedruckt und getrocknet, anschließend gesintert, vom Substrat getrennt, per Ultraschall dispergiert und wieder zu einer neuen Paste aufbereitet.
ARNIM II: Dynamik und Struktur agglomerierender Nanopartikel in Mikrogravitation

Bart-Jan Niebuur: ARNIM-II: Dynamik und Struktur agglomerierender Nanopartikel in Mikrogravitation

Die Selbstassemblierung von Nanopartikel-Superstrukturen ermöglicht die Herstellung von Materialien mit genau definierten Geometrien und somitelektrischen und optischen Eigenschaften. Dies ist für Werkstoffe sehr interessant: Elektrisch leitende metallische Nanopartikel können beispielsweise in einer isolierenden Matrix angeordnet werden, um die Leitfähigkeit zu maximieren oder minimieren, je nachdem, ob ein Dielektrikum oder ein elektrisch leitfähiges Material benötigt wird. Leider wird dieser Prozess durch die Schwerkraft behindert: Größere Anordnungen von metallischen Nanopartikeln sind zwar sehr filigran, aber schwer genug, um durch ihr Eigengewicht zerrissen zu werden, so dass beispielsweise die Verbindungsfähigkeit und damit die Leitfähigkeit verloren geht.

Vier aufeinanderfolgende Aufnahmen eines Raketenstarts: Eine Rakete hebt von einer Startanlage ab und steigt mit Flammen und Rauch in den Himmel auf.

Copyright: DLR

Das vom Deutschen Zentrum für Luft- und Raumfahrt (DLR) geförderte Projekt ARNIM-II geht der Frage nach, wie die Schwerkraft die Selbstorganisation von metallischen Nanopartikeln beeinflusst. Dazu wird ein Versuchsaufbau entwickelt, der die strukturellen Eigenschaften von Dispersionen auf Längenskalen von 50 Nanometern bis zu Millimetern untersucht und drei verschiedene optische Versuchsmethoden kombiniert, die für Flüge auf Höhenforschungsraketen geeignet sind. An Bord einer Höhenforschungsrakete des MAPHEUS-Programms des DLR (Apogäum ~250 km, was ca. 6 min Schwerelosigkeit ermöglicht) untersuchen wir die Agglomeration von Gold-Nanopartikeln. Die Ergebnisse werden dazu beitragen, neue Strategien für Bottom-up-Produktionsmethoden für funktionale Materialien zu entwickeln.

ReIn-E: Recyclebare integrierte Elektronik

Unsere ökologische Verantwortung sowie die Vorschriften der Europäischen Union und der nationalen Regierungen erfordern ein höheres Maß an Recycling von Elektronik. Polymer-integrierte Elektronik kann die Menge der verwendeten Materialien reduzieren, ihre Integration macht aber die Rückgewinnung von Materialien (Metalle und Polymere) schwieriger als bei herkömmlicher Elektronik. Dies stellt ein ernstzunehmendes Risiko für die Innovation dar, das durch gut durchdachte Materialauswahl und Designanpassung verringert werden kann. Zu diesem Zweck testet ReIn-E neue Materialien als „Trennschichten“ ein und testet und optimiert Designs, die Zuverlässigkeit, Leistung und Marktkompatibilität sicherstellen. Wir erarbeiten einen „Best Practice“-Modellzyklus von der Herstellung der Pasten über den Druck und die Formgebung bis zur Metallrückgewinnung.

I-Seed

I-Seed: Verteilte Umweltanalytik mit Sensormaterialien in weichen Robotern

I-Seed vereint bioinspirierte weiche Robotik, Materialwissenschaften und Umweltwissenschaften mit dem Ziel, eine neue Generation von sich selbst ausbringenden und biologisch abbaubaren weichen Minirobotern zu entwickeln, die das Verhalten von Pflanzensamen imitieren. Die Roboter, die aus künstlichen Samen-Strukturen und Sensormaterialien bestehen, sollen In-situ-Umweltparameter in der Luft und im Boden überwachen, z. B. Schadstoffbelastung, Feuchtigkeit, CO2-Gehalt, Temperatur und Wasserqualität. Im Rahmen dieses Projekts entwickeln wir fluoreszierende Sensormaterialien, deren optische Eigenschaften von Umweltfaktoren abhängig sind. Bei der Auswahl der fluoreszierenden Materialien wird auf deren Abbaubarkeit und Umweltverträglichkeit geachtet.

Schematische Darstellung eines verteilten Umweltsensorsystems: Eine Drohne ortet samenähnliche weiche Miniroboter am Boden mit LiDAR und Laser, regt fluoreszierende Sensormaterialien an und erfasst das ausgesendete Licht zur Analyse von Umweltparametern. Rechts ist die Ausbringung der Miniroboter durch die Luft dargestellt.
ARNIM: Agglomeration von Nanopartikeln bei Mikrogravitation

Moderne Methoden der „Selbstanordnung“ erlauben es uns, aus Nanopartikeln auch größere Strukturen herzustellen, deren Geometrie zu einem gewissen Grad definiert ist. Das ist für Materialien sehr interessant: Zum Beispiel lassen sich so elektrisch leitfähige Metall-Nanopartikel in einer isolierenden Matrix anordnen, um die Leitfähigkeit zu maximieren oder zu minimieren, je nachdem, ob man ein Dielektrikum oder einen elektrischen Leiter benötigt.
Leider kommt dabei die Schwerkraft in die Quere: Größere Anordnungen von Metallpartikeln sind sehr filigran, aber schwer genug, um von ihrem eigenen Gewicht zerrissen zu werden, so dass beispielsweise die Konnektivität und damit Leitfähigkeit verloren geht. In Projekt ARNIM untersuchen wir mit Unterstützung des Deutschen Instituts für Luft- und Raumfahrt (DLR), ob man das durch Ausschalten der Schwerkraft verhindern kann. Dazu nutzen wir zunächst einen Fallturm (ZARM in Bremen) und „werfen“ Agglomerations-Experimente so, dass die Schwerkraft für wenige Sekunden aufgehoben wird. In Zukunft sind auch Experimente an Bord von Raketen oder der internationalen Raumstation geplant, die längere Agglomerationsversuche erlauben.
Stellt sich heraus, dass die Agglomerate tatsächlich von ihrem Gewicht zerstört werden, müssen wir sie verstärken – zum Beispiel durch Nutzung von Nanodrähten. Es könnte aber auch sein, dass es gar nicht die Schwerkraft ist, sondern Details des Agglomerationsprozesses. Diese Fragen stehen deshalb im Zentrum des Projektes.

AggloSense: Mechanische Verformung mit leitfähigen Nanokompositen messen

Normalerweise benutzt man Komposite aus Elastomeren und leitfähigen Kohlenstoffpartikeln, wenn das Material leitfähig sein und bleiben soll. So werden beispielsweise antistatische Schuhsohlen oder Dichtungen hergestellt. Im DFG-geförderten Projekt AggloSense dagegen wollen wir das Gegenteil erreichen: maximale Änderung der elektrischen Leitfähigkeit bei Verformung.
Dazu untersuchen wir in Kooperation mit Professor Tanja Schilling von der Universität Freiburg, wovon die Leitfähigkeit solcher Komposite überhaupt abhängt. Kohlenstoffpartikel (sogenanntes „Carbon Black“) sind tatsächlich keine Kugeln, sondern sehr komplex geformte Agglomerate mit oft fraktaler Struktur. Im Material berühren sie sich auf schwer vorherzusagende Weise. Durch den Vergleich der Struktur gezielt hergestellter Materialien mit simulierten Anordnungen und Messungen der Leitfähigkeit mit und ohne Verformung wollen wir herausfinden, wie man die Änderung der Leitfähigkeit groß machen kann.

Confelcon: Konforme elektrische Kontakte
Schematische Darstellung anpassungsfähiger elektrischer Kontakte: Eine flexible Kontaktstruktur liegt auf einer unebenen Oberfläche auf und wird mit Kraft angedrückt; darunter zeigen drei Detailansichten verschiedene leitfähige Materialkonzepte auf Basis von Carbon Black und CNTs, Metalldrähten sowie Metalldrähten mit leitfähigem Polymer.

Die Verknüpfung von biologischen Objekten mit elektronischen Geräten erfordert weiche elektrische Kontakte. Wir entwickeln und fabrizieren mikrostrukturierte adhäsive Kontaktelemente aus elektrisch leitfähigen Materialien. Eine genaue Charakterisierung dieser Elemente zeigt die Verbindung von adhäsiven und elektrischen Eigenschaften auf. Außerdem erforschen wir Anwendungen der Elemente als elektrisch schaltbare mechanische Kontakte.

ActiN: Aktive Nanokomposite

Eingebettete Nanopartikel verleihen heutigen Nanokompositen nützliche Eigenschaften wie Farbe, Festigkeit oder hohen Brechungsindex. Ihre Anordnung beeinflusst diese Eigenschaften, verändert sich aber für gewöhnlich nach der Herstellung nicht, weil die Partikel zu stark in die Matrix eingebunden sind. Wir erforschen Nanokomposite, in denen sich metallische Nanopartikel bewegen und die sich auf einen Stimulus reorganisieren können. Dadurch ändert sich beispielsweise die Farbe des Komposits. In diesem Projekt stellen wir Modell-Partikel her und untersuchen, wie sie so eingebunden werden können, dass sie eine gewisse Mobilität erhalten.

Schematische Darstellung eines Hydrogel-Komposits mit Alkantropfen und eingebetteten Goldnanopartikeln: Ein äußerer Reiz verändert die Anordnung der Partikel in den Tropfen, wodurch sich die Farbe des Materials beim Heizen und Kühlen ändert.
IMPROVe-STEM: Neue Materialien für die Vermehrung von Stammzellen

Dieses interdisziplinäre Projekt zielt auf die skalierbare Gewinnung mesenchymaler Stammzellen mithilfe neuer Trägermaterialien für ihre Vermehrung ab. Im Zusammenarbeit mit Zellbiologen, Biochemikern, Chemikern und Materialwissenschaftlern modifizieren wir die Oberflächen von Mikrokugeln so, dass die Zellhaftung verbessert wird, das Zellwachstum gefördert wird und die Zellen sich leicht von den Mikrokugeln ablösen können. Der materialorientierte Teil des Projektes erfordert die Oberflächencharakterisierung von Partikeln mit Durchmessern von etwa 100 µm und ihre anschließende Modifizierung mit Methoden wie Polymeraufpfropfen, Plasmaaktivierung und Veränderungen von Oberflächenrauheit und Ladung. Das Projekt wird vom „Europäischen Fonds für regionale Entwicklung“ INTERREG gefördert.

Logo Interreg
Mikroskopische Aufnahme von drei runden Mikrokugeln; die mittlere Kugel wird von rechts mit einer feinen Spitze berührt.
Logos mehrerer Forschungseinrichtungen und Universitäten, darunter LRGP, CNRS, Universität Kaiserslautern, Universität Lüttich, Université de Lorraine und LIST
HYBDI: Hybride Dielektrische Schichten

Für gedruckte Elektronik sind neben leitfähigen Schichten auch dielektrische Schichten, z.B. für Kondensatorelemente, notwendig. Reine Polymerschichten weisen eine begrenzte Polarisationsfähigkeit im elektrischen Feld und somit eine relativ geringe dielektrische Konstante auf. Wir untersuchen hybride Schichten aus Gold-Nanopartikeln, die durch isolierende Liganden voneinander getrennt sind. Hier soll zum einen die Polarisationsfähigkeit des Hybridsmaterials und die dielektrische Konstante der Schicht durch die metallischen Partikel erhöht werden, zum andern ein Ladungstransport zwischen den Nanopartikeln und das Versagen der dielektrischen Schicht verhindert werden.

Schematische Darstellung einer hybriden dielektrischen Schicht mit Gold-Nanopartikeln zwischen oberem Goldkontakt und unterer Aluminiumelektrode auf Silizium; rechts ist ein Messaufbau zur Impedanzspektroskopie mit zwei Elektroden auf einer beschichteten Probe gezeigt.

Abgeschlossene Projekte

IGLU: Inkjet-Druck von RFID-Antennen auf Papier mit Hybridtinten

Im Projekt NanoSpekt haben wir sinterfreie Hybrid-Tinten entwickelt, mit denen wir elektrische Leiter ohne Sintern auf empfindliche Oberflächen aufbringen können – auch auf Papier und Karton. In diesem Projekt erforschen wir in Kooperation mit der Papiertechnischen Stiftung (PTS), wie man diese Materialien verwenden kann, um RFID-Antennen für die berührungslose Identifikation von Verpackungen direkt auf Karton zu drucken.
Papier und Karton sind sehr wichtige, aber auch anspruchsvolle Substrate: Ihre Oberfläche ist porös, und beim Drucken dringt die Tinte ein, so dass die elektrische Leitung erschwert wird. Außerdem beginnt sich Papier zu wellen, wenn es zu stark erhitzt wird, und Kartons werden gefaltet, wodurch leitfähige Strukturen leicht beschädigt werden können. Deshalb untersuchen wir in dieser AiF-geförderten Kooperation, wie man die Verbindung zwischen Karton und Tinte stark genug gestalten kann – und wie man damit zusätzliche Funktionen in Schachteln einbauen kann, am besten direkt beim Hersteller.

NanoSpekt: Transparente leitfähige Materialien basierend auf Nanopartikeln

Flexible und druckbare Elektronik erfordert neue Materialien. In diesem Projekt beschäftigen wir uns mit optisch transparenten Materialien für die Elektronik der Zukunft. Das BMBF-geförderte Projekt im Rahmen des NanoMatFutur-Programmes verwendet Nanopartikel mit definierten Formen und Anordnungen in Polymeren, um transparente Elektroden beispielsweise für berührungsempfindliche Bildschirme und Solarzellen zu fertigen. Chemiker, Materialwissenschaftler und ein Ingenieur arbeiten eng zusammen, um neue Materialien zu entwickeln, die mit den wohlbekannten Methoden des Nassbeschichtens und Druckens verarbeitet werden können.

Bildmontage zu transparenter flexibler Elektronik: Links wird ein biegsames, transparentes Bauteil zwischen Klemmen gehalten, darunter sind Elektronenmikroskopie-Aufnahmen nanoskaliger leitfähiger Strukturen mit Detailvergrößerung zu sehen. Rechts hält eine behandschuhte Hand eine transparente Folie mit INM-Logo; darunter zeigt eine weitere Mikroskopie-Aufnahme ein regelmäßiges Netzwerk feiner Strukturen.

Publikationen:

SteelParticles: Kolloidale Charakterisierung von Partikeln aus Stahl

Die herausragenden mechanischen Eigenschaften sowie die außerordentlich gute Schweißbarkeit niedriglegierter Stähle ist auf Karbonitrid-Nanopartikel zurückzuführen, die in den Stählen bei der Herstellung erzeugt werden.

In Kooperation mit der Dillinger Hütte, einem saarländischen Stahlproduzenten, untersuchen wir die chemische Zusammensetzung, Morphologie und Größenverteilung der im Stahl vorliegenden Partikel.  Die Partikelcharakterisierung erfolgt mit Methoden, die wir für Kolloide entwickelt haben. Diese statistisch relevanten Methoden werden bisher in der Metallographie wenig eingesetzt.

Infografik zur Extraktion und Charakterisierung von Partikeln aus Stahl: links ein Metallblock mit dunklen Einschlüssen, in der Mitte zwei Probenröhrchen mit extrahierten Partikeln in Lösung, rechts ein Diagramm der Partikelgrößenverteilung mit Elektronenmikroskopie-Bild einzelner Nanopartikel.

Publikationen

AggloTox: Agglomeration von Nanopartikel-Protein-Mischungen

Mischungen aus Nanopartikeln und Proteinen neigen dazu, hybride Agglomerate zu bilden. Wir interessieren uns für die Agglomerationsmechanismen und die Strukturen der entstehenden Agglomerate, um ihre Rolle in der Medizin, Ökologie und den Biomaterialien besser zu verstehen.

Formation Mechanism for Stable Hybrid Clusters of Proteins and Nanoparticles (ACS)
ACS NANO, DOI: 10.1021/acsnano.5b01043

DINAFFF: Untersuchung von Nanopartikeln mittels Feld-Fluss-Fraktionierung

Mit der Feld-Fluss-Fraktionierung kann man Partikel nach Größe trennen, aber die Methode leidet oft unter Partikelverlusten durch Adsorption und Agglomeration. Dieses AiF-ZIMM-Projekt (finanziell unterstützt durch das BMWi) will solche Verluste minimieren und FFF zu einer Standard-Methode machen, um Nanopartikel in Produkten, der Umwelt und in Lebensmitteln erkennen zu können.

HOP-X: Hybride Partikel-Polymer-Röntgenbildplatten

Digitale Bildplatten für medizinisches Röntgen basieren auf Keramiken. Dieses Projekt entwickelt unterstützt vom BMBF Röntgenbildplatten, die auf einem neuen Material aus leitfähigen Polymeren und anorganischen Partikeln bestehen. Die Partikel absorbieren und wandeln Röntgenphotonen um, die leitfähigen Polymere transportieren die entstehende Ladung zu Elektroden. Der Programmbereich Strukturbildung beschäftigt sich im Projekt hauptsächlich mit der Analyse der Kompositstrukturen aus Partikeln und Polymeren, der Entstehung der Struktur bei der Herstellung und ihren Effekten auf die Leistungsfähigkeit der Bildplatten.

MobiNano: Mobilität und Wechselwirkung agglomerierender Nanopartikel

Wechselwirkungen treiben Partikel zur Agglomeration, Mobilität lässt sie diesem Antrieb folgen. Wir nutzen Fluidik und Synchrotron-Kleinwinkelstreuung (SAXS), um frühe Stadien der Agglomeration zu untersuchen. Die Ergebnisse helfen uns dabei, die Bildung von Kompositen besser zu verstehen, geben Einblick in Kristallisationsprozesse und in Phänomene der Biomineralisation.

NanoConfine: Anordnung von Partikeln in Emulsionstropfen

Nanopartikel, die in Emulsionstropfen gefangen sind, reagieren auf ihre räumliche Beschränkung je nach eingesetztem Tensid. Einige von ihnen ordnen sich in reguläre „Suprapartikel“ an, vollständig definierte Strukturen, die an Edelgaskondensate oder kleine Metallcluster erinnern. Wir untersuchen in diesem DFG-finanzierten Projekt, wie Nanopartikel miteinander und Flüssig-Flüssig-Grenzflächen wechselwirken. Tanja Schilling an der Universität Luxemburg verwendet Simulationen, um die Strukturbildung vorherzusagen und zu verstehen, wir erforschen sie experimentell.

Publikationen

2025
The importance of shape: flakes and spheres in recyclable conductive pastes for printed electronics

Van Impelen, David | Perius, Dominik | González-García, Lola | Kraus, Tobias

DOI:

Silver microflakes and -spheres are common fillers for electrically conductive screen-printing pastes. Here, we report on the effects of filler shapes and sizes on conductivity, sintering, and recyclability. We printed pastes based on flakes and spheres, treated them at 110 °C to 300 °C, and evaluated the electrical conductivity of the resulting layers. The electrical conductivity of the layers treated at 110 °C was dominated by particle–particle contact resistances; flakes yielded layers that were five times more conductive than sphere-based layers due to differences in the particle–particle contact area. Increasing temperature led to a reduction of the resistivity of all layers through sintering. At 300 °C, prints based on spheres were 4 times more conductive than those from flakes. Tomography of the sintered structures showed that the difference was caused by a lower tortuosity factor for spheres. In a final study, we showed that silver flakes and spheres could be recycled after sintering and reused for a new generation of prints without losing electrical performance. The more porous structure of sintered flakes allowed for higher recycling yields compared to spheres. At 140 °C, 91.6% of the flakes and 69.7% of the spheres were recovered as reusable dispersions.

DOI:

RSC Sustainability ,
2025, 3 (4), 1800-1806.

OPEN ACCESS
Synthesis and Self-Assembly of Pore-Forming Three-Arm Amphiphilic Block Copolymers

Pusse, Sebastian | Niebuur, Bart-Jan | Kraus, Tobias | Presser, Volker | Balzer, Bizan N. | Gallei, Markus

DOI:

The synthesis of an amphiphilic three-arm block copolymer (AB)3-BCP, which consists of poly(methyl methacrylate) (PMMA) and poly(butyl methacrylate) (PBMA) in the hydrophobic inner block, is reported. The hydrophilic block segment is based on poly(2-hydroxyethyl methacrylate) (PHEMA) originating from 2-(trimethylsiloxyl)ethyl methacrylate (HEMA-TMS). The preparation is carried out in two steps using a core-first approach. Using atom transfer radical polymerization (ATRP) as a controlled polymerization technique, three (AB)3-BPCs with HEMA contents of 15 to 38 mol−1 % are prepared, applying different reaction conditions. Porous structures are generated from these BCPs by applying a self-assembly and nonsolvent-induced phase separation (SNIPS) protocol. Complex surface structures are observed using scanning electron microscopy (SEM). Bulk morphologies are investigated for a better understanding of the underlying self-assembly. For PHEMA-rich (AB)3-BCPs, non-regular lamellar microphases are observed in transmission electron microscopy (TEM) and confirmed by small-angle X-ray scattering (SAXS). The porous structures and their expected swelling characteristics are analyzed using atomic force microscopy (AFM) in air and water. Time-resolved measurements in water indicate a rapid swelling after immersion into the water bath. The present study paves the way for exciting porous materials based on the herein synthesized amphiphilic three-arm block copolymers useful for applications as absorber materials and coatings.

DOI:

Macromolecular Rapid Communications ,
2025, 46 (12), 2500077.

OPEN ACCESS
Spectroscopic characterization of laser-induced luminescence for remote environmental thermometry

Mustafa, H. | Nexha, Albenc | Kister, Thomas | Bartholomeus, H. | Kraus, Tobias | Kooistra, L.

DOI:

Lanthanide-doped upconversion microparticles (UCMP) enable composites for luminescence thermometry with long luminescence lifetime and narrowband absorption and emission spectra. Being non-toxic, easily synthesizable, and having a bright, stable emission makes them an attractive candidate for in-vivo monitoring of key environmental parameters such as temperature. We use them to create soft, biodegradable, miniaturized seed-like robots endowed with fluorescence tags for the sustainable environmental monitoring of topsoil and air above soil environments. Our aim is an airborne platform with a sufficient signal-to-noise ratio to identify the concentration of targeted soil parameters. Here, we study the photoluminescence of Er, Yb: NaYF4 UCMPs embedded in polylactic acid (PLA) polymeric matrix to assess their suitability for remote read-out. We assessed the signal-to-noise ratio in terms of excitation intensity, UCMP concentration, working distance, and sample orientation. We evaluated the signal stability over long exposure time as well as for amplitude-modulated excitation. Finally, we carried out ratiometric and lifetime measurements of luminescence emission in order to demonstrate the feasibility of such sensors in measuring the variation of temperature. Overall, the rare-earth doped UCMPs embedded in biodegradable polymer can be used for remote thermometry, displaying a significant signal-to-noise ratio for luminescence emission detection and subsequent derivation of temperature.

DOI:

Optics Express ,
2025, 33 (8), 18492-18514.

OPEN ACCESS
Fluorosilane-induced softening and collapse of micropillar arrays

Moreira Lana, Gabriela | Fehlberg, Maja | Herbeck-Engel, Petra | Heppe, Gisela | Schlüßler, Raimund | Jähnke, Torsten | Arzt, Eduard | Bennewitz, Roland

DOI:

Replica molding is a widely used technique for the fabrication of polymer microstructures. As structural dimensions decrease, anti-stick surface treatment of the mold becomes increasingly critical to ensure clean demolding and preserve structural integrity. We fabricated arrays of micropillars with 20 µm diameter and 60 µm height using medical-grade polydimethylsiloxane (PDMS), MDX4-4210, and observed a high fraction of collapsed pillars for the first molding after fluorosilanization of the mold to reduce sticking. To address this issue, we systematically investigated the surface treatment protocol for the molds, made from the PDMS Sylgard 184. We provide results from complementary measurement methods, to show that an additional vacuum step partially removes unbound fluorosilane, but does not improve pillar stability. In contrast, a method based on multiple replications, where the first replication effectively removes residual fluorosilane from the mold, significantly enhances structural stability. Mechanical testing further revealed that the presence of fluorosilane lowers the Young’s modulus of both PDMS materials, MDX4-4210 and Sylgard 184, suggesting interference with the curing process. Confocal Brillouin microscopy indicated an elongation of replicated pillars and revealed a softening close to the surfaces, as well as mechanical inhomogeneities in collapsed pillars. We discuss modifications to the molding protocol to improve the reproducibility and mechanical stability of the replicated microstructures, offering insights towards more reliable routes for the fabrication of residue-free, high-aspect ratio features with controlled surface chemistry.

DOI:


2025, 35 (11),

OPEN ACCESS
2024
Low-temperature sintering of Cu@Ag microparticles in air for recyclable printed electronics

Van Impelen, David | González-García, Lola | Kraus, Tobias

DOI:

Silver-coated copper microparticles combine the oxidation resistance of silver with the low cost of copper. They are interesting components for printed conductive structures. We studied whether printed films of such particles can be printed and sintered at low temperatures in air to create highly conductive films and whether it is possible to recover the particles from them for recycling. Pastes containing 1.5 μm to 5 μm spheres and 3 μm flakes with L-ascorbic acid were prepared, screen-printed, and treated at temperatures of 110 °C to 300 °C in air. The bulk resistance of films treated below 160 °C were two orders of magnitude higher than that of bulk copper, ρCu, and limited by particle-particle contact resistances. They were reduced by treating the prints at 160 °C to 250 °C, leading to bulk film resistances down to 41ρCu. We demonstrate that the high mobility of silver enables the formation of necks that bridge the copper cores and reduce resistivity in this temperature window. The sintered prints retained their conductivity for at least 6 months. Treatments at higher temperatures in air were detrimental: resistances increased above 250 °C. These temperatures led to dewetting of the silver coating and fast copper oxidation, resulting in a continuously increasing resistance. In a final study, we demonstrated that films treated below 200 °C can be recycled by recovering the metal powder from the printed conductors and that the powder can be printed again.

DOI:

Journal of Materials Chemistry C ,
2024, 12 (33), 12882-12889.

OPEN ACCESS
Mechanically Robust, Inkjet-Printable Polymer Nanocomposites with Hybrid Gold Nanoparticles and Metal-like Conductivity

Klos, Michael | González-García, Lola | Kraus, Tobias

DOI:

Hybrid core–shell nanoparticles with metal cores and conductive polymer shells yield materials that are sinter-free and highly conductive but mechanically weak. Conventional composites of such nanoparticles are electrically insulating. Here, we introduce microscale phase-separated nanocomposites of hybrid gold-PEDOT:PPS particles in insulating poly(vinyl alcohol) (PVA). They combine electrical conductivities of up to 2.1 × 105 S/m at 10 vol % PVA with increased mechanical adhesion on polyethylene terephthalate and glass substrates. We studied the effects of the PVA molecular weight, hydrolyzation degree, and volume fraction. Composites with 10 vol % highly hydrolyzed PVA at a MW of 89–98 kDa had the highest conductivities and stabilities; highly hydrolyzed PVA even increased the conductivity of the hybrid particle layers. We propose the formation of hydrogen bonds between PVA and PEDOT:PSS that lead to demixing and the formation of stable, structured composites. Finally, we demonstrated the inkjet-printability of inks containing PVA in water with viscosities of 1.6–2.0 Pa s at 50.1 s–1 and prepared bending-resistant electrical leads.

DOI:

ACS Applied Materials & Interfaces ,
2024, 16 (24), 31576–31585.

OPEN ACCESS
Catalyst Supraparticles: Tuning the Structure of Spray-Dried Pt/SiO2 Supraparticles via Salt-Based Colloidal Manipulation to Control their Catalytic Performance

Groppe, Philipp | Reichstein, Jakob | Carl, Simon | Cuadrado Collados, Carlos | Niebuur, Bart-Jan | Zhang, Kailun | Apeleo Zubiri, Benjamin | Libuda, Jörg | Kraus, Tobias | Retzer, Tanja | Thommes, Matthias | Spiecker, Erdmann | Wintzheimer, Susanne | Mandel, Karl

DOI:

The structure of supraparticles (SPs) is a key parameter for achieving advanced functionalities arising from the combination of different nanoparticle (NP) types in one hierarchical entity. However, whenever a droplet-assisted forced assembly approach is used, e.g., spray-drying, the achievable structure is limited by the inherent drying phenomena of the method. In particular, mixed NP dispersions of differently sized colloids are heavily affected by segregation during the assembly. Herein, the influence of the colloidal arrangement of Pt and SiO2 NPs within a single supraparticulate entity is investigated. A salt-based electrostatic manipulation approach of the utilized NPs is proposed to customize the structure of spray-dried Pt/SiO2 SPs. By this, size-dependent separation phenomena of NPs during solvent evaporation, that limit the catalytic performance in the reduction of 4-nitrophenol, are overcome by achieving even Pt NP distribution. Additionally, the textural properties (pore size and distribution) of the SiO2 pore framework are altered to improve the mass transfer within the material leading to increased catalytic activity. The suggested strategy demonstrates a powerful, material-independent, and universally applicable approach to deliberately customize the structure and functionality of multi-component SP systems. This opens up new ways of colloidal material combinations and structural designs in droplet-assisted forced assembly approaches like spray-drying.

DOI:

Small ,
2024, 20 (23), 10813.

OPEN ACCESS
Defined Transfer of Colloidal Particles by Electrochemical Microcontact Printing

Gödrich, Sebastian | Brodoceanu, Daniel | Kuznetsov, Volodymyr | Kraus, Tobias | Papastavrou, Georg

DOI:

Soft lithography, in particular microcontact printing (µCP), represents a well-established and widespread class of lithographic patterning techniques. It is based on a directed deposition of molecules or colloidal particles by a transfer process with a micro-structured stamp. A critical aspect of µCP is the adhesion cascade that enables the directed transfer of the objects. Here, the interfacial properties of a µCP-stamp are tuned electrochemically to modify the adhesion cascade. During the printing process, the µCP-stamp is submerged in an electrolyte solution and acted as a working electrode whose surface properties depended on the externally applied potential, thus enabling in situ rapid switching of its adhesion properties. As a proof of principle, defined particle patterns are selectively removed from a monolayer of colloidal particles. The adhesion at the particle/solid interface and the transfer mechanisms are determined by using the colloidal probe technique based on atomic force microscopy (AFM). In this case, a single particle is brought into contact with an electrode with the same surface chemistry as the µCP-stamp. Hence, it became possible to determine the electrochemical potential ranges suitable to establish an adhesion cascade.

DOI:

Advanced Materials Interfaces ,
2024, 11 (22), 2400202.

OPEN ACCESS
Recyclable in-mold and printed electronics with polymer separation layers

Brasse, Yannic | Laguna Moreno, Mariano | Blum, Simon | Horter, Tim | Janek, Florian | Gläser, Kerstin | Emmerechts, Carl | Clanet, Jean-Michel | Verhaert, Michèle | Grymonprez, Benoit | Kraus, Tobias

DOI:

Recycling of Waste from Electrical and Electronic Equipment (WEEE) is crucial in preventing resource depletion and promoting a circular economy. The increasing fraction of printed and in-mold electronics is particularly challenging. The combinations of polymers and printed metals are difficult to disassemble due to the strong interfaces that are formed to create reliable in-mold devices. The relatively low metal content makes recycling uneconomical and those valuable materials are then lost to landfill or incineration. Separation layers enable design-for-recycling with minimal modifications during the fabrication process, while preserving product performance and reliability. We present a scalable method for preparing polymer separation layers for printed and in-mold electronics. Slot-die coating is used to prepare water-soluble polymer films with a dry thickness of less than 10 μm on commodity polymer substrates. This separation layer improves the bending stability of inkjet- and screen-printed circuits. Furthermore, it is compatible with typical polymer processing methods, such as thermoforming and injection molding. Various methods, including plasma treatment, are presented to ensure adhesion of the modified interfaces. Finally, we investigate the material recovery and demonstrate the release of the integrated metal within a few minutes by dissolving the separation layer in water. This material recovery process can be readily integrated into current WEEE recycling processes.

DOI:

RSC Sustainability ,
2024, 2 (6), 1883-1894.

OPEN ACCESS
Nanocrystal Assemblies: Current Advances and Open Problems

Bassani, Carlos L. | Anders, Greg van | Banin, Uri | Baranov, Dmitry | Chen, Qian | Dijkstra, Marjolein | Dimitriyev, Michael S. | Efrati, Efi | Faraudo, Jordi | Gang, Oleg | Gaston, Nicola | Golestanian, Ramin | Guerrero-Garcia, G. Ivan | Gruenwald, Michael | Haji-Akbari, Amir | Ibanez, Maria | Karg, Matthias | Kraus, Tobias | Lee, Byeongdu | VAan Lehn, Reid C. | Macfarlane, Robert J. | Mognetti, Bortolo M. | Nikoubashman, Arash | Osat, Saeed | Prezhdo, Oleg V. | Rotskoff, Grant M. | Saiz, Leonor | Shi, An-Chang | Skrabalak, Sara | Smalyukh, Ivan I. | Tagliazucchi, Mario | Talapin, Dmitri V. | Tkachenko, Alexei V. | Tretiak, Sergei | Vaknin, David | Widmer-Cooper, Asaph | Wong, Gerard C.L. | Xingchen Ye | Zhou, Shanbin | Rabani, Eran | Engel, Michael | Travesset, Alex

DOI:

We explore the potential of nanocrystals (a term used equivalently to nanoparticles) as building blocks for nanomaterials, and the current advances and open challenges for fundamental science developments and applications. Nanocrystal assemblies are inherently multiscale, and the generation of revolutionary material properties requires a precise understanding of the relationship between structure and function, the former being determined by classical effects and the latter often by quantum effects. With an emphasis on theory and computation, we discuss challenges that hamper current assembly strategies and to what extent nanocrystal assemblies represent thermodynamic equilibrium or kinetically trapped metastable states. We also examine dynamic effects and optimization of assembly protocols. Finally, we discuss promising material functions and examples of their realization with nanocrystal assemblies.

DOI:

ACS Nano ,
2024, 18 (23), 14791–14840.